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O colégio, cujos estudos englobavam a gramática, as artes e a teologia, estava habilitado a conceder graus de bacharel, licenciado, mestre e doutor, e os seus graduados gozavam dos mesmos privilégios e isenções determinados pela Universidade de Coimbra para os graduados equivalentes. Apesar de por aqui terem passado grandes figuras do meio religioso, cultural e universitário, a partir de 1584, o Colégio de São Jerónimo começa a entrar em decadência com a saída forçada de muitos dos seus grandes mestres. No seguimento do terramoto de 1755, o edifício sofreu grandes estragos e teve mesmo de ser abandonado. Em 1834, na sequência do processo de extinção das ordens religiosas, a instituição fechou e o imóvel acabou por ser entregue à Universidade. Mais tarde e após ter sofrido diversas obras de transformação foi convertido numa unidade hospitalar – os Hospitais da Universidade de Coimbra – que ali estiveram em funcionamento até serem transferidos para o edifício atual, em 1987.
O Museu Académico foi o primeiro espaço museológico dedicado à vida académica. O início do seu funcionamento data de 1987. O Museu conta com um acervo considerável de elementos que são testemunhos históricos da vivência académica, ao longo dos tempos. Podem ser vistas várias coleções, ligadas à canção de Coimbra (com instrumentos, partituras, discos) ligadas ao desporto (com exposição de alguns dos troféus ganhos pela Associação Académica de Coimbra); trajes académicos, fotografias, gravuras, esculturas, pintura, cerâmica e também um arquivo documental, que nos dão a conhecer a história e a vida académica da Universidade.