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A sua finalidade era preparar missionários para todos os territórios descobertos e conquistados pelos Portugueses. Com a expulsão da Companhia de Jesus, de Portugal em 1759, os bens do Colégio foram anexados à Fazenda da Universidade. A igreja passou à categoria de Sé (Sé Nova) de Coimbra, em 1772. A parte colegial do edifício, com a reforma pombalina da Universidade, foi adaptada, entre 1773 e 1775, a novas funções: o Museu de História Natural, de alto valor histórico e científico.
Por este colégio, passaram homens de elevada craveira intelectual, como o famoso orador, escritor e missionário Padre António Vieira. Na fachada da igreja ainda existem quatro estátuas de santos jesuítas que lembram as raízes do edifício (Santo Inácio de Loyola, São Francisco Xavier, São Francisco de Borja e São Luis Gonzaga).