Com a extinção das ordens religiosas, em 1834, o edifício passou para a dependência da Santa Casa da Misericórdia de Coimbra onde ainda hoje funcionam a igreja, o museu e o arquivo desta instituição, que alberga diversas obras de arte. Em 1841 a instituição transferiu os seus órfãos para este edifício, pelo que o espaço passou a ser conhecido como “Colégio dos Órfãos”. As restantes dependências foram cedidas, pela Misericórdia, à Faculdade de Psicologia e Ciências da Educação da Universidade de Coimbra.