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Após a extinção das ordens religiosas em Portugal, o imóvel passou a ser propriedade da Santa Casa da Misericórdia de Coimbra. Aqui funcionam ainda a igreja, o arquivo e o museu da Misericórdia que alberga diversas obras de arte. Em 1841 a instituição transferiu os seus órfãos para aqui, pelo que o espaço passou a ser conhecido como “Colégio dos Órfãos”. No final do século XX, a Universidade de Coimbra arrendou uma parte do edifício com o objetivo de instalar a Faculdade de Psicologia e de Ciências da Educação.
O Museu da Santa Casa da Misericórdia acolhe um conjunto de obras de arte e promove exposições temporárias. Fundado em 2000, por altura das comemorações dos 500 anos da fundação da Misericórdia, dispõe de um espaço destinado a exposições e de uma sala onde se conservam obras de arte diversa, pertencentes ao acervo da Santa Casa da Misericórdia. O espaço museológico reparte-se pela Antiga Sala das Sessões de Mesa ou do Despacho, Antiga Sala dos Retratos dos Benfeitores, Galeria dos Retratos da Irmandade, Capela, Sacristia, Claustrim e Torre do Relógio. Na capela, erguida em 1593, destacam-se a abóbada da capela-mor ricamente decorada com simbologias de caráter sacro e cristão e com elementos de natureza profana, alusivos à epopeia marítima portuguesa e um órgão de tubos do séc. XVIII, com caixa em madeira entalhada.