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Com a extinção das ordens religiosas, em 1834, o edifício passou para a dependência da Santa Casa da Misericórdia de Coimbra onde ainda hoje funcionam a igreja, o museu e o arquivo desta instituição, que alberga diversas obras de arte. Em 1841 a instituição transferiu os seus órfãos para este edifício, pelo que o espaço passou a ser conhecido como “Colégio dos Órfãos”. As restantes dependências foram cedidas, pela Misericórdia, à Faculdade de Psicologia e Ciências da Educação da Universidade de Coimbra.
Colégio Novo, de Santo Agostinho ou da Sapiência
Estabelecido em 1552, pelo bispo de Coimbra, D. Afonso Castelo Branco, pertencia ao Mosteiro de Santa Cruz, que viu vantagem em construir um Colégio novo na Alta, uma vez que os Colégios de São Miguel e de Todos-os-Santos haviam sido cedidos para instalar o recém criado Colégio das Artes.